Как правило, имя Волкова сегодня известно только по этому циклу. В основе первой повести-сказки цикла лежала книга американского детского писателя Лаймена Фрэнка Баума «Удивительный волшебник из страны Оз». Волков взялся переводить эту книгу, чтобы попрактиковаться в изучении английского языка. Однако в процессе перевода он изменил некоторые события и добавил новые приключения героев. Рукопись обработанной сказки одобрил С. Я. Маршак. В 1939 году повесть «Волшебник Изумрудного города» обрела статус самостоятельного произведения, она была переведена на 13 языков и выдержала 46 переизданий.
В 1958 году, около 20 лет спустя, Волков принялся писать новые истории про девочку Элли (а потом про её сестру Энни) и её друзей Страшилу, Льва, Железного Дровосека и других жителей Волшебной страны; сказка «Урфин Джюс и его деревянные солдаты» вышла в 1963 году. Автор создал целую серию повестей, в которых соединял реальность и фантастику.