Если бы Воландеморд был полностью рационален, сюжета не было бы вообще. Просто потому, что он победил бы ещё при первой попытке захвата власти.

По МРМ, у него есть несколько очень существенных психологических "белых пятен".

Например, он настолько презирал магглов, что полностью упустил из виду не только науку в целом, но и научный метод в частности: не протестировал на кошках (пожирателях) новое усовершенствованное заклинание крестража и идею с крестражем-младенцем.

Упустил из виду возможность стирания своей памяти и сумасшествия под пытками.

Скорее всего, у него был психологический заскок на боязни смерти, настолько глубокий, что найдя первый удобный способ её избежать - крестраж - он радостно наделал их тысячи.